陳雲在中共六屆五中全會上被選為政治局常委，表明他進入了中共領導核心，同時還兼任中共中央白區工作部部長。
1934年1月21日至2月1日，中華蘇維埃共和國第二次全國蘇維埃代表大會在瑞金召開。
據1934年2月12日《紅色中華》報道：
2月3日中央執行委員會召開第一次會議，一致選舉：毛澤東、項英、張國燾、朱德、張聞天、博古、周恩來、瞿秋白、劉少奇、陳雲、林伯渠、鄧振詢、朱地元、鄧發、方誌敏、羅邁、周月林等17人組成主席團，為執行委員會閉幕後之最高政權機關，並以毛澤東為中央執行委員會主席，項英、張國燾為副主席。
1934年夏，陳雲負責中央蘇區的軍需工作。
劉英回憶長征中的陳雲
在中共六屆五中全會結束之後，江西蘇區的形勢越來越緊張。國民黨軍隊對江西紅軍的第五次“圍剿”屢屢得手，包圍圈越縮越小。
1934年10月10日，這是一個載入史冊的日子。在這一天，中央紅軍悄然開始向西突圍，當時叫做“西征”。後來，這“西征”竟然“征”了二萬五千裏，變成了“長征”。
1934年10月20日夜，陳雲率陳伯鈞領導的中央紅軍後衛部隊5軍團13師，從江西於都河石尾渡口出發，渡河西進，踏上了長征之路。當時，陳雲擔任第5軍團中央代表（後來改任軍委縱隊政治委員）。第5軍團為後衛軍團，共1.2萬多人，軍團長為董振堂，政委李卓然，參謀長劉伯承。由於是後衛軍團，所以成了最後一支開拔的長征部隊。
在長征中，第5軍團斷後，而蔣介石部隊緊緊尾追，所以第5軍團格外艱辛。
劉英（後來成為張聞天夫人）曾在陳雲手下工作，陳雲跟她同庚。長征途中，陳雲還擔任地方工作部部長，劉英、賈拓夫、蔡暢等都在這個部。
劉英向筆者講述了長征中的陳雲。劉英的客廳裏，掛著陳雲所書條幅：“橫眉冷對千夫指，俯首甘為孺子牛。”這是陳雲借用魯迅的詩句，“書贈”劉英的。
劉英告訴筆者，地方工作部是做群眾工作的，用毛澤東的話來說，那就是宣傳群眾、組織群眾。在長征途中，紅軍每打下一座城市，地方工作部都要派出一支先遣隊，進入城市做群眾工作。
劉英說，陳雲全身心投入工作，辦事很細心，經常是先開會布置，然後又嚴格地進行檢查。陳雲平時話不多，不抽煙、不喝酒，穿著也很樸素。他喜歡聽評彈，可是在長征途中，哪有評彈可聽？
劉英記得，在過金沙江的時候，岸邊擠了許多部隊，都想早點過河，秩序有點亂。這時，陳雲擔任總指揮，有條不紊地指揮過河。他很沉著、冷靜，大家都佩服他，聽他指揮。
那是在1935年5月中旬，中央紅軍在雲南祿勸縣西北的皎平渡口北渡金沙江。
為了指揮渡江，專門成立了渡江司令部，由劉伯承擔任司令員，陳雲任政治委員。
陳雲自己也曾這麼回憶：
各部隊按到達江邊之先後，依次渡河，不得爭先恐後。並在未到江邊前，沿途貼布渡河紀律。部隊到江邊時，必須停止，不能走近船旁，必須聽號音前進。而且每一空船到渡口時，依船之能渡多少人，即令多少人到渡口沙灘上，預先指定先上哪一隻船。每船有號，船內規定所載人數及擔數，並表明坐位次序。不得同時幾人上船，隻能一路縱隊上船。每船除船夫外，尚有一船上司令員，船中秩序必須聽命於這個司令員。而紅軍之對於服從命令紀律之嚴，亦非國民黨軍所可及。即如紅軍中軍團師長渡河時，亦須按次上船，聽命於渡河司令部，不稍違背。
1992年4月9日，陳雲為那裏渡口所建的“紅軍渡江紀念碑”題寫了碑名。
在渡過金沙江之後，1935年5月下旬，紅軍飛渡四川省瀘定縣內的鐵索橋……
劉英說，陳雲辦事有條有理，講話也是如此。他原是上海商務印書館學徒，很早就跟書打交道，養成了讀書的習慣。陳雲看書不是東翻西翻，而是一本一本地鑽研。他很穩重，肯學習，本來不懂經濟，後來，很仔細鑽研經濟理論，成了黨內的經濟專家。
劉英說，那時對毛澤東習慣於稱“主席”，朱德稱“朱老總”，對劉少奇、陳雲則稱“少奇同誌”“陳雲同誌”，而對鄧小平則直呼“小平”。
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