聯合國秘書長哈馬舍爾德突然去世後，美蘇未能就繼任秘書長人選達成協議，遂接受吳丹為折衷候選人。1961年11月3日他正式當選為聯合國代理秘書長，1962年11月30日當選為秘書長。1966年12月2日再次當選，連任5年。1971年底退休。吳丹在任職期間，曾積極為1962年古巴導彈危機、1965年印度—巴基斯坦爭端和1967年第三次中東戰爭等重大國際問題調解奔波。吳丹是一名虔誠的佛教徒，他曾試圖采用不偏不倚和專心致誌的原則解決國際問題。
吳丹因患癌症於1974年11月25日在紐約去世，遺體運回仰光安葬。他的著述有《關於城市的故事》、《國際聯盟》、《緬甸教育》、三卷本的《戰後緬甸史》和回憶錄等書。
第四任秘書長瓦爾德海姆，承認自己的納粹史庫爾特·瓦爾德海姆，奧地利人，1918年12月21日出生在維也納近郊的一個小鎮，1937年考入維也納大學，攻讀法律和語言，1944年獲法律博士學位，1938年德吞並奧地利後，他於次年應征參加納粹軍隊，先後擔任過翻譯和傳令官，1942年—1945年間曾在巴爾幹德軍中任中尉軍官。戰後瓦爾德海姆進入外交界，仕途順利。先後出任過一秘、駐加拿大公使（1956—1958）和大使（1958—1960）等職。1955年，他率領奧地利第一個參加聯合國的代表團。他還曾在1964年一L968年，1970年—1971年兩度任奧駐聯合國大使，並被任命為聯合國和平利用外層空間委員會主席。1968—1970年任奧外交部長。1971年瓦爾德海姆曾作為保守的人民黨候選人參加奧總統競選，失敗。
1972年1月1日繼吳丹任聯合國秘書長，任朗5年，後又再次當選，連任5年，至1981年12月31日止。任職期間，工作效率髙，頗有建樹，但不如某些前任吸引人。他曾於1972、19771979年三次訪問中國。並於1972年1月首次在埃塞俄比亞召開討論非洲問題的會議以及積極為解決納米比亞問題奔走。
瓦爾德海姆從聯合國退體後，曾在華盛頓喬治大學任外交學教授。1986年，他作為奧人民黨總統候選人再次參加總統競選，當年6月獲53.9%多數票當選為奧地利總統。然而在競選前後國際上對他的曆史問題的揭發和評論一直未曾停止過。瓦爾德海姆出任總統後處境尷尬，他在1988年的一次講話中承認，自己的錯誤是沒有談起過1942—1945年間曾在巴爾幹德軍中擔任納粹軍官的曆史。盡管他一再表示“決不辭職”，但他作為國家元首，已嚴重影響國家形象，他自己也陷入無所作為的困境。
第五任秘書長德奎利亞爾，一位多元主義者佩雷斯·德奎利亞爾，秘魯外交家，1920年1月19日出生於利馬一個有影響的中產階級家庭。早年在利馬天主教大學攻讀國際法，獲法學士學位。畢業後執教並從事著述。1940年進秘魯外交部，曾在秘魯駐法國、英國、玻利維亞和巴西大使館任職，後又在駐瑞士、蘇聯、波蘭、委內瑞拉使館任大使。在秘魯外交部曆任法律和人事司、禮賓司和政治事務司司長、副部長、秘書長和外事辦公室秘書長，並主管過與社會主義國家開展貿易的部際委員會。
他熟悉和熱心聯合國事務，曾在秘魯駐聯合國常任代表和駐安理會代表，曾擔任過第26屆聯大副主席和安理會主席。他善於調解國際糾紛。1975—1977年，他作為聯合國秘書長的特別代表常駐塞浦路斯，負責塞島希、土兩族的衝突。德奎利亞爾主張在國際事務方麵實行多元主義的原則，認為對世界上日益相互依存的所有國家來說，這是一個不可避免的必然結果。他曾任七十七國集團的主席。他主張不結盟運動應使中小國家在經濟和社會方麵能獲得獨立發展。
德奎利亞爾於1982年1月1日就任第五任聯合國秘書長，任期五年。從1987年起連任，任期亦為五年。任期內，德奎利亞爾顯示了卓越的政治手腕和談判技巧，結束了兩伊戰爭，締結了導致蘇聯從阿富汗撤軍的日內瓦協議，促使納米比亞獨立，簽署了柬埔寨和平協議，解決了黎巴嫩劫持的大部分西方人質。達成了薩爾瓦多的和平協議方案。
此外他還後先獲得21個國家著名大學的榮譽博士學位、25個國家授予的各種榮譽和獎勵。
第六任秘書長加利，耿直的教授得罪了美國布特羅斯·布特羅斯·加利，埃及政治家、外交家、學者，1922年11月14日出生在開羅一個科普特人的貴族家庭，基督教徒。而他的妻子是位猶太人。1945年加利畢業於開羅大學法學院法律係。1949年獲得了巴黎大學國際法博士學位。五、六十年代，他從事教育和研究工作，1954年在美國哥倫比亞大學任客座教授。回國後在開羅大學商學院政治係任教授。1963年5月任海牙國際法研究中心副主席，兼海牙國際法教授協會主席。1967年任開羅大學政治經濟學院政治係主任，後任院長。
1973年，加利進入政界，1977年10月，出任埃及政府不管部部長；11月，就任外交事務國務部長，兼任阿拉伯社會主義聯盟書記處負責政治理論的書記和聯盟政治局委員。他還擔任過《金字塔報》政治戰略研究中心主任、非洲協會主席。1979年開始兼任聯合國法律委員會委員，1991年5月出任負責對外關係的副總理兼外交事務國務部長。
加利長期活躍在埃及外交舞台，對埃及的外交事務發揮過重要作用。加利在處理非洲、阿拉伯和伊斯蘭事務方麵有豐富經驗，對不結盟運動作出過貢獻。加利是前總統薩達特的主要顧問之一。
1977年，在薩達特總統出訪以色列受到極大困難和壓力的時候，加利甘冒風險，陪同薩達特訪問以色列，並參加戴維營協議和埃以和約的簽訂工作，對推動埃以關係正常化起了重要作用。1990年，他在南非德克勒克政府與非洲人國民大會間斡旋，促成黑人領袖曼德拉的獲釋。
加利於1992年1月1日就任第六任聯合國秘書長，任期5年。1996年他的連任夢想被美國的否決所打破，他是聯合國曆史上第一位隻當了一任的秘書長。
加利深諳南北關係、第三世界和非洲問題。他勤於著述，已出版100多部著作，主要有《國家與國際組織平等原則》（1961）、《世界變化中的外交政策》、《阿拉伯國家聯盟》（1963）、（非洲統一組織》（1969）、《非洲邊界衝突》（1973）等。